A "default" beállítás működik, ahogy írtam.
Az "enter" lenyomására az ablaknak mindig a "default" eleméhez tartozó művelet lesz végrehajtva, kivéve ha éppen egy gomb van fókuszban, mert ilyenkor értelem szerűen annak az eseménykezelője fut le mintha rákattintottál volna.
Amiről te beszélsz az nem a "default" állapot hanem a fókusz, ami a kattintást vagy az ablakon belüli navigációt követi.
Mivel az ablak a bezáráskor csak eltűnik, de nem lesz megsemmisítve (majd újranyitáskor ismét létrehozva), ezért a fókusz is marad ahol utoljára volt.
A te példádban, mivel csak két gomb van az ablakon, az egyik mindenképpen fókuszált állapotú, illetve valamelyiket mindenképpen kattintanod kell a bezáráshoz, amivel ugyebár a fókusz is rá kerül. A következő megnyitáskor pedig már rajta van.
A "default" beállítás teszteléshez szükség van egy harmadik vezlérlőre (pl. TEdit) elhelyezésére a form-on és az ablak megjelenítésekor a fókusz-t rá kell helyezni.
Ez után tudod ellenőrizni, hogy a harmadik vezérlő fokuszált állapotakor az "enter" lenyomására valóban a "default" gomb aktiválódik.
Egyes GUI témáknál előfordulhat, hogy nincs megjelenésbeli különbség a normál és a "default" gombok között, ezért a megjelenésbeli eltérést érdemes kierőszakolni.
Lásd a mellékelt példát (töltsd le és csomagold ki egy üres könyvtárba az összes fájlt), amiben a te példádhoz hozzáadtam ez enyémben lévő tesztelést és a "default" állapotú gomb vizuális megkülönböztetését.
A küldött programod viszont sajnos "láthatatlan" az IDE-m számára. Megnyitásakor nem jelennek meg a forrás unitok a szerkesztőben (bár betölthetők, természetesen), és a Run-ra sem történik látszólag semmi.
Furcsa... Melyik Lazarus változatot használod?